由于地殼中鋰資源（0.0017 wt%）和鈷資源（0.001 wt%）非常有限且分布不均，難以滿足當(dāng)今高速發(fā)展的電動汽車等市場對高比能電池的迫切需求，鉀離子電池（PIB）被認為是在低速電動車和規(guī)模儲能等應(yīng)用中部分替代鋰電池的有力競爭者。然而，循環(huán)應(yīng)力導(dǎo)致的電極材料結(jié)構(gòu)破壞和鉀離子（K+）在電池中的電極反應(yīng)和擴散動力學(xué)受限等問題阻礙了鉀離子電池的實用化進程。在已知的各類電極材料中，過渡金屬氧化物和硫?qū)僮寤衔锞哂休^高的理論比容量（通常大于400 mAh/g）。其中，來源廣泛、成本低廉且低毒性的鐵基材料備受研究者青睞。但受其本征物理化學(xué)的限制，難以兼顧快速的電荷傳導(dǎo)與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。清楚了解鉀離子與電極材料活性物質(zhì)之間的電化學(xué)反應(yīng)機理與反應(yīng)中間相的特征，是設(shè)計高性能電極材料的關(guān)鍵，但目前人們對其認知還十分有限。


針對上述問題，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院高國新副教授、丁書江教授與劍橋大學(xué)石墨烯中心郗凱博士合作，采用一種新穎的“吹泡泡”法制備出氮摻雜碳包覆的鐵基硫?qū)僮寤衔锒S納米復(fù)合材料（FeS2@NC），表現(xiàn)出優(yōu)異的鉀離子電池性能和應(yīng)用前景。在0.1 A/g電流密度下進行鉀離子半電池充放電測試，可逆比容量達到525.5 mAh/g；在10 A/g的高電流密度下的可逆比容量仍有154.7 mAh/g，循環(huán)壽命長達5000圈。與正極匹配后的鉀離子全電池經(jīng)120次循環(huán)后，容量保持率超過88％，庫侖效率超過99.9％。密度泛函數(shù)（DFT）計算表明，硫化鐵（FeS2）比硒化鐵（FeSe2）表面更有利于鉀離子的吸附和擴散，嵌鉀中間相對鉀離子吸附更強；氮摻雜碳包覆層進一步增強了電極材料和鉀離子的相互作用。本工作提出的高性能電極材料設(shè)計思想和電化學(xué)反應(yīng)機理研究為開發(fā)可實用化高性能電極提供了借鑒。

以上研究成果以“Blowing Iron Chalcogenides into Two-Dimensional Flaky Hybrids with Superior Cyclability and Rate Capability for Potassium Ion Batteries”為題發(fā)表在國際知名期刊《美國化學(xué)學(xué)會納米》（ACS Nano，IF = 14.588）上。西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士生吳虎為本文第一作者，西安交通大學(xué)為第一署名單位。該研究工作也是高國新副教授、丁書江教授和郗凱博士繼高比能鈉離子電池（Nano Energy, 2019, 59, 762-772）、功能化隔膜抑制鋰硫電池中穿梭效應(yīng)和枝晶生長（ACS Nano, 2020, 14, 9819-9831）、鈉離子電池中的相界面設(shè)計（Nano Research, 2020, 3. 2289-2298）等研究工作后在新能源電池領(lǐng)域合作發(fā)表的又一重要研究成果，得到國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金和西安市新能源材料重點實驗室基金的支持，西安交通大學(xué)分析測試共享中心也為該研究的表征提供了大力支持。